1948年3月28日、歌手のマリア・エリントンと結婚。5子を儲ける。1950年代以降はジャズからポピュラー界に軸足を移し、テレビにも多く出演し広く大衆的な人気を得た。1950年以降の歌唱では、「モナ・リザ(Mona Lisa)」「スターダスト」「ルート66」「トゥー・ヤング(Too Young)」「ホエン・アイ・フォール・イン・ラブ」「ネイチャー・ボーイ(Nature Boy)」などが知られる。「スマイル」は、もともと喜劇王チャールズ・"チャーリー"・チャップリンの映画「モダン・タイムス」のテーマ曲（インストゥルメンタル）であるが、コールのレコードのために歌詞が加えられたものである。
ポピュラー界で人気者となったコールも、1956年にはストレート・アヘッドなジャズアルバム「アフター・ミッドナイト(After Midnight)」を発表し、自分の原点を見つめ直した。1961年にシングル「レット・ゼア・ビー・ラヴ(Let There Be Love)」がイギリスでヒットした。
歌手としてまだ絶頂時の1965年2月15日に、カリフォルニア州サンタモニカの病院で肺癌により死去した。1964年の「L-O-V-E」が、生前最後の大ヒット曲となった。